有机胺及季铵盐插层α-磷酸锆复合物的制备和对苯酚类化合物的吸附

α-ZrP是一种阳离子型层状化合物,其插层复合物对废水中有毒物质具有一定的吸附能力。本文通过直接插层和胶体化后组装插层制备了有机胺及季铵盐插层α-ZrP的复合物,利用XRDFTIRSEMTG等测试手段对插层复合物进行了表征。考察了插层复合物吸附水中苯酚、氯苯酚及甲基苯酚的性能,探讨了插层复合物吸附酚的影响因素和吸附机理。主要研究内容如下:

1.采用直接插层法制备丁胺插层α-ZrP复合物(BA-ZrP)和苯胺插层α-ZrP复合物(Ben-ZrP);采用胶体化后组装插层,以四丁基氢氧化铵为胶体化试剂,制备三辛胺插层α-ZrP复合物(TOA-ZrP)。结果表明,有机胺的插入不会破坏磷酸锆的层板结构,但能增大层间距,其中BA-ZrPBen-ZrPTOA-ZrP的层间距分别增至1.891.272.23 nm,且插层复合物的结晶度较好;插入的TOA分子与α-ZrP层板上的HPO42基团以静电吸引的形式结合。

2.将有机胺插层复合物对水中苯酚类化合物进行吸附。结果表明,TOA-ZrP对水中苯酚、2-氯苯酚和2,4-二氯苯酚具有较高的吸附容量,吸附量分别为0.5090.9321.212 mmol/g,吸附效果优于BA-ZrP;而Ben-ZrP不吸附苯酚,且对2-氯苯酚和2,4-二氯苯酚的吸附量很小;有机胺插层复合物对三种酚的吸附量顺序为:2,4-二氯苯酚>2-氯苯酚>苯酚。

3.利用甲胺消弱α-ZrP层板间作用力,制备了不同季铵盐含量的插层复合物,推测了季铵盐的长碳链在磷酸锆层间的排布情况,探讨了插层复合物对酚的吸附机理。结果表明,季铵盐阳离子在磷酸锆层间理想的排列方式是呈上下交叉排列,与层板上的阴离子P—O-以静电吸引的方式结合;季铵盐插层复合物对酚的吸附性能很好,其中CTAB-ZrP对酚的吸附效果最好;溶液pH对吸附有一定影响,CTAB-ZrP主要是吸附C6H5OH,而不是C6H5O;通过对不同疏水性的酚的吸附,表明CTAB-ZrP对酚的吸附量与酚的疏水性成正相关,而与酚的酸性无关;Henry型和Freundlich型吸附等温方程都能很好的拟合CTAB-ZrP对酚的吸附过程,表明吸附主要是酚在插层复合物层间有机相中的分配作用所致。
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